[Spectroscopie moléculaire Raman femtoseconde résolue en temps]
L'application de plusieurs techniques cohérentes non-linéaires femtosecondes résolues en temps comme la spectroscopie Raman de polarisation (RIPS), le mélange dégénéré à quatre ondes (DFWM), et la spectroscopie de diffusion Raman anti-Stokes cohérente (CARS), pour la spectroscopie moléculaire est présentée. Toutes les méthodes reposent sur l'excitation cohérente initiale d'états moléculaires produisant des paquets d'ondes dont l'évolution temporelle est ensuite mesurée. Dans les cas RIPS et DFWM, seuls des états rotationnels sont impliqués, alors qu'en CARS, des états vibrationnels peuvent être excités. En premier, la méthodologie des mesures de concentration et de température utilisant la technique RIPS dans des mélanges de gaz impliquant N2, CO2, O2, et N2O est présentée. Ensuite, plusieurs applications sont données pour les deux techniques proches DFWM et CARS. La technique DFWM est apte à extraire les constantes rotationnelles de molécules avec une grande précision comme il est démontré par des mesures sur CO2 et la pyrimidine, qui est une unité moléculaire de construction biologique. La technique CARS peut aussi être utilisée pour étudier des constantes moléculaires d'ordre supérieur et pour mesurer avec sensibilité la température dans H2 jusqu'à 2000 K. Finalement, la technique CARS est appliquée à l'investigation de modèles de forme de raie dépendant de la pression, qui sont importants pour la mesure de température à partir de données spectrales.
The applicability of several femtosecond time resolved non-linear coherent techniques such as Raman induced polarization spectroscopy (RIPS), degenerate four-wave mixing (DFWM) and coherent anti-Stokes Raman spectroscopy (CARS) for molecular spectroscopy is presented. All methods rely on the initial coherent excitation of molecular states producing wavepackets, whose time evolution is then measured. In the case of RIPS and DFWM only pure rotational transitions are involved, whereas in CARS vibrational states can be excited. First the methodology of concentration and temperature measurements using RIPS in gas mixtures involving N2, CO2, O2, and N2O is shown. In addition some applications are given for the two closely related techniques DFWM and CARS. DFWM is suitable to extract the rotational constants of molecules to a high accuracy as is demonstrated by measurements on CO2 and pyrimidine, which is a biological building block. CARS can be used to study higher order molecular constants and to sensitively determine temperature in, e.g., H2 up to 2000 K. Finally, CARS is applied for the investigation of pressure dependent lineshape models, which are important for the temperature evaluation from spectroscopic data.
Mot clés : Laser femtoseconde, Phénomènes ultra-rapides, Spectroscopie non-linéaire cohérente et résolue en temps, Paquet d'ondes rovibrationnel, Mesure de pression, Thermométrie
Bruno Lavorel 1 ; Ha Tran 1, 2 ; Edouard Hertz 1 ; Olivier Faucher 1 ; Pierre Joubert 2 ; Marcus Motzkus 3 ; Tiago Buckup 3 ; Tobias Lang 3 ; Hrvoje Skenderovi 3 ; Gregor Knopp 4 ; Paul Beaud 4 ; Hans M. Frey 5
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[1] Chem. Phys. Lett., 209 (1993), p. 1
[2] Chem. Phys. Lett., 133 (1987), p. 373
[3] , Topics Appl. Phys., vol. 60, Springer, Berlin, 1988, p. 235
[4] Principles of Nonlinear Optical Spectroscopy, Oxford University Press, Oxford, 1995
[5] J. Phys. Chem., 100 (1996), p. 5620
[6] J. Raman Spectrosc., 31 (2000), p. 653
[7] (J. Manz; L. Wöste, eds.), Femtosecond Chemistry, vol. 1, VCH, Weinheim, 1995
[8] Chem. Phys. Lett., 191 (1992), p. 182
[9] Chem Phys. Lett., 325 (2000), p. 176
[10] Chem. Phys. Lett., 270 (1997), p. 9
[11] Chem. Phys. Lett., 310 (1999), p. 65
[12] J. Raman Spectrosc., 33 (2002), p. 861
[13] J. Chem. Phys., 102 (1995), p. 8780
[14] J. Raman Spectrosc., 31 (2000), p. 77
[15] J. Raman Spectrosc., 33 (2002), p. 872
[16] J. Chem. Phys., 113 (2000), p. 6629
[17] Appl. Phys. B, 68 (1999), p. 735
[18] J. Raman Spectrosc., 31 (2000), p. 71
[19] , Topics Current Phys., vol. 11, Springer, Berlin, 1979 (p. 123)
[20] H. Frey, D. Kummli, S. Leutwyler, in preparation
[21] Spectra of Diatomic Molecules, vol. 1, Molecular Spectra and Molecular Structure, Krieger, Florida, 1950
[22] Opt. Lett., 10 (1985), p. 478
[23] J. Chem. Phys., 118 (2003), p. 8223
[24] J. Chem. Phys., 71 (1979), p. 850
[25] Phys. Rev., 141 (1966), p. 34
[26] Phys. Rev. Lett., 41 (1978), p. 856
[27] J. Chem. Phys., 56 (1972), p. 1563
[28] J. Chem. Phys., 64 (1976), p. 808
[29] Chem. Phys. Lett., 371 (2003), p. 194
[30] Chem. Phys. Lett., 373 (2003), p. 251
[31] Phys. Rev. Lett., 90 (2003), p. 153601
[32] Sov. Phys. JETP, 47 (1978), p. 667
[33] J. Chem. Phys., 115 (2001), p. 3598
[34] J. Chem. Phys., 115 (2001), p. 5418
[35] Chem. Phys. Lett., 344 (2001), p. 407
[36] J. Chem. Phys., 89 (1988), p. 5568
[37] Phys. Rev. A, 63 (2000), p. 012715
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