Abridged English version
Caesium-137 is an artificial radioactive isotope that was diffused worldwide during the atomic bomb tests carried out above the ground at the end of the 1950s. The 1986 Chernobyl reactor accident represents the greatest phenomenon of deposition of radioactive substances. Prediction of the migration of 137Cs in soil following deposition is important for external dose and plant uptake knowledge, and studies of soil erosion.
The organic and inorganic components of soil show an affinity for 137Cs, and thereby limit downward migration. Some inorganic components of soils, particularly clays, have a large capacity for absorbing and retaining 137Cs. It is clear that soils with different characteristics will present different degrees of 137Cs binding, hence, different availability of 137Cs for migration.
The main objective of the present work is to investigate the relationship between the 137Cs profile and the percent of clay in an undisturbed soil. We have applied a model unifying the compartment model and the diffusion–convection one, in which two 137Cs states are considered: free and bound. In order to calculate the 137Cs concentration ratio for each soil layer, we have developed a numerical program running under Visual Fortran based on the finite-difference method. The modelled profile and the experimental one have permitted us to find the model parameters for different types of undisturbed soil, and to establish the following relationship:
Therefore, we concluded that the model parameters depend strongly on the soil's clay content. Determination of the free-state-to-bound-state transfer rate K allows us to predict the 137Cs profile in undisturbed soils. Therefore, the application of this model to eight types of soil proves that it can be applied to any type of undisturbed soil.
1 Introduction
Le césium 137 est un radio-isotope introduit artificiellement dans l’environnement par le rejet des déchets et les accidents nucléaires [15,16]. Compte tenu de sa radiotoxicité et sa grande capacité d’absorption aux sédiments et aux particules du sol [9], de nombreuses études ont été focalisées sur la gestion des sols contaminés [5,7,16]. L’objet du présent travail s’inscrit dans ce contexte. Il s’agit d’appliquer un modèle qui rassemble le modèle de compartiments et le modèle de diffusion–convection, dans lequel deux états du 137Cs sont considérés (l’état libre et l’état piégé), pour approcher le profil du 137Cs dans différents types de sols non remaniés et le comportement de cet élément via les caractéristiques du sol [3,13]. Pour le calcul du rapport de concentration du 137Cs dans chaque couche de sol, nous avons développé un programme de calcul sous Visual Fortran basé sur la méthode des différences finies. En se basant sur les profils expérimentaux et ceux issus du modèle du 137Cs, huit types de sols moyens (à faible teneur en matière organique) non remaniés, provenant de différentes régions, ont été considérés [1,3,10–12,18], afin de déterminer l’influence du pourcentage des argiles dans ces sols sur la valeur du paramètre K, taux de transfert du 137Cs de l’état libre à l’état piégé.
2 Modélisation mathématique
Notre approche considère un modèle qui en rassemble deux : le modèle de diffusion–convection et le modèle de compartiment.
2.1 Le modèle de diffusion–convection [3]
Le modèle de diffusion–convection se base sur deux phénomènes de migration verticale du 137Cs dans le sol : la diffusion et la convection, en considérant les états libre et piégé du 137Cs [4,5] :
| (1) |
| (2) |
2.2 Modèle de compartiment [2]
Soient respectivement Xn(t) et Bn(t) les teneurs en césium libre et en césium piégé dans la couche n :
| (3) |
| (4) |
3 Résolution numérique
L’utilisation de la méthode des différences finies MDF et du schéma implicite (avec les conditions initiales et aux limites) nous donne les expressions suivantes :– pour le césium piégé :
| (5) |
| (6) |
Notons que les indices définissent la discrétisation spatiale et les exposants la discrétisation temporelle.
4 Résultats et discussions
Après la phase de dépôt du 137Cs par les précipitations, le sol constitue le compartiment de stockage principal. La rétention du césium par le sol dépend principalement des caractéristiques des différentes fractions organiques et des particules argileuses [4,9]. Il résulte de ces deux facteurs que le profil du 137Cs présente une très forte variabilité.
On trouve dans la littérature des modèles rendant compte de la migration du radiocésium, mais qui ne sont applicables qu’à certains types de sol ; ils ne sont pas transférables d’un site à l’autre [6,8,13,14].
Nous avons utilisé dans notre travail un modèle applicable à n’importe quel type de sol non remanié [4].
De ce fait, nous avons repris les profils expérimentaux trouvés dans huit sols moyens non remaniés de différentes régions [3,5,10–12,18], dont les caractéristiques (matière organique et argile) sont regroupées dans le Tableau 1. Dans ces sols, les argiles contiennent une majorité d’illite.
Les pourcentages d’argile et de matières organiques dans les sols non remaniés de différentes régions
Table 1 Percentages of clay and organic matter in undisturbed soils of different regions
| Région | Pourcentage d’argile | Pourcentage de matière organique |
| Osterberg (Allemagne) | 14,687 | 0,938 |
| Bliesgau (Allemagne) | 11,667 | 1,25 |
| Guelph Drumlin Field (Canada) | 11,1 | 6,52 |
| Salamiyah (Syrie) | 17 | 0,84 |
| Saydnaya (Syrie) | 15,3 | 0,75 |
| Jackmoor Brook (Royaume-Uni) | 10,2 | 6,3 |
| River Start (Royaume-Uni) | 12,1 | 4,52 |
| Thessalonique (Grèce) | 22 | 1,28 |
Sachant qu’en général les caractéristiques du sol restent homogènes sur une profondeur de 30 cm et que le 137Cs se concentre à la même profondeur, on peut donc considérer, pour le modèle utilisé dans notre travail, que les paramètres μ et K restent constants pour toutes les couches d’une profondeur de 30 cm de sol. Supposons que l’épaisseur de chaque couche soit Δz = 5 cm et que τi soit linéaire par rapport à i (i = 1,2,3...) [2] ; si T(137Cs) = 30 ans, on obtient, à l’aide de la relation , λ(137Cs) = 7,32 × 10–10s–1. Nous avons appliqué le modèle à une grille de valeurs de (τ1, τ6, μ, K), afin de rechercher les valeurs qui fournissent l’erreur minimale entre modèle et expérience, et donc d’essayer de trouver un modèle qui s’applique à n’importe quel type de sol non remanié. Le Tableau 2 nous donne des valeurs pour chaque sol étudié.
Les valeurs des paramètres (τ1, τ6, μ, K) pour les différentes régions
Table 2 Parameters’ values (τ1, τ6, μ, K) for different regions
| Région | K | μ | τ 1 | τ 6 |
| Osterberg (Allemagne) | 0,48 | 0,03 | 0,9 | 9,6 |
| Bliesgau (Allemagne) | 0,08 | 5 × 10–3 | 0,15 | 1,6 |
| Guelph Drumlin Field (Canada) | 0,07 | 4,375 × 10–3 | 0,13125 | 1,4 |
| Salamiyah (Syrie) | 0,6 | 0,0375 | 1,125 | 12 |
| Saydnaya (Syrie) | 0,5 | 0,03125 | 0,9375 | 10 |
| Jackmoor Brook (Royaume-Uni) | 0,06 | 3,75 × 10–3 | 0,1125 | 1,2 |
| River Start (Royaume-Uni) | 0,09 | 5,625 × 10–3 | 0,16875 | 1,8 |
| Thessalonique (Grèce) | 0,8 | 0,05 | 1,5 | 16 |
Les Figs. 1–8 représentent successivement, selon une échelle semi-logarithmique, les profils expérimentaux et ceux trouvés par le modèle du 137Cs en fonction de la profondeur dans le sol moyen non remanié des régions de Osterberg, Bliesgau, Guelph Drumlin Field, River Start, Jackmoor Brook, Salamiyah et de Saydnaya [1,3,10,11,18] ; Rn représente le rapport de la concentration du 137Cs dans la ne couche et la concentration totale de l’ensemble des couches. Les Figs. 1–8 nous montrent que les profils théoriques trouvés grâce au modèle numérique, à l’aide du programme élaboré sous Visual Fortran pour la grille des valeurs (τ1, τ6, μ, K) données dans le Tableau 2, sont très proches des profils expérimentaux. Nous avons aussi remarqué que les paramètres (τ1, τ6, μ, K) sont liés par les relations suivantes :
Profils expérimental et théorique du césium 137 à Osterberg, 14 ans après l’accident de Tchernobyl.
Fig 1. Experimental and model profiles of caesium-137 at Osterberg, 14 years after the Tchernobyl accident.
Profils expérimental et théorique du césium 137 à Bleisgau, 14 ans après l’accident de Tchernobyl.
Fig. 2. Experimental and model profiles of caesium-137 at Bleisgau, 14 years after the Tchernobyl accident.
Profils expérimental et théorique du césium 137 à Thessalonique, 14 ans après l’accident de Tchernobyl.
Fig. 3. Experimental and model profiles of caesium-137 at Thessaloniki, 14 years after the Tchernobyl accident.
Profils expérimental et théorique du césium 137 à Guelph Drumlin Field, 14 ans après l’accident de Tchernobyl.
Fig. 4. Experimental and model profiles of caesium-137 at Guelph Drumlin Field, 14 years after the Tchernobyl accident.
Profils expérimental et théorique du césium 137 à River Start, dix ans après l’accident de Tchernobyl.
Fig. 5. Experimental and model profiles of caesium-137 at River Start, 10 years after the Tchernobyl accident.
Profils expérimental et théorique du césium 137 à Jackmoor Brook, dix ans après l’accident de Tchernobyl.
Fig. 6. Experimental and model profiles of caesium-137 at Jackmoor Brook, 10 years after the Tchernobyl accident.
Profils expérimental et théorique du césium 137 à Salamiya, 14 ans après l’accident de Tchernobyl.
Fig. 7. Experimental and model profiles of caesium-137 at Salamiya, 14 years after the Tchernobyl accident.
Profils expérimental et théorique du césium 137 à Saydnaya, 14 ans après l’accident de Tchernobyl.
Fig.8. Experimental and model profiles of caesium-137 at Saydnaya, 14 years after the Tchernobyl accident.
Les profils expérimentaux du 137Cs dans les deux sols des régions Saydnaya et Osterberg [10,11], sont très proches ; il en va donc de même pour les paramètres (τ1, τ6, μ, K). Cela est dû au fait qu’ils ont des caractéristiques (pourcentages d’argile et de matière organique) proches.
Le césium est en général considéré comme très peu mobile dans la majorité des sols, comme en témoignent les types de sols étudiés.
La Fig. 9 nous montre la relation entre la rétention du 137Cs dans les argiles des sols moyens non remaniés et représente la variation du paramètre K, taux de transfert du 137Cs de l’état libre à l’état piégé, ainsi que le pourcentage d’argiles dans les huit sols moyens non remaniés, étudiés selon une échelle semi-logarithmique. On observe sur la courbe une augmentation exponentielle du paramètre K avec le pourcentage d’argiles, selon une loi trouvée par ajustement polynomial, exprimée dans l’échelle semi-logarithmique par l’expression :
Variation de K, taux de transfert du césium 137 de l’état libre à l’état piégé dans le sol, avec le pourcentage des argiles.
Fig. 9. Variation of the free-state-to-bound-state transfer rate K, with the percentage of clays.
L’augmentation de K avec le pourcentage d’argiles dans ces sols est en bon accord avec des recherches expérimentales sur la rétention du 137Cs dans le sol [9,11], qui ont montré que, dans les sols moyens présentant une teneur en matière organique de l’ordre de quelques pourcents, comme c’est le cas des sols considérés dans cet article, la partition sol–solution de l’ion Cs+ est majoritairement contrôlée par un mécanisme d’échange ionique avec les argiles ; dans les illites, en bordure des feuillets, apparaissent des sites FES (frayed edge sites) [17], qui jouent un rôle déterminant dans la fixation sélective du Cs+.
D’autres sites interfoliaires spécifiques peuvent piéger le césium de manière irréversible.
Le césium est réputé pour être relativement mobile dans les sols organiques, au sens d’une teneur en matière organique de l’ordre de plusieurs dizaines de pourcents [4]. Les relations entre l’absorption du césium et la matière organique sont cependant complexes, puisque la présence dans un sol d’une faible quantité d’argile suffit pour que l’absorption soit gouvernée par les sites spécifiques de l’argile [4].
5 Conclusion
L’idée fondamentale qui a présidé à notre travail consiste à appliquer ce modèle à des sols de caractéristiques différentes, en vue de trouver la relation qui existe entre le pourcentage d’argiles et le paramètre K, qui définit le taux de transfert du césium libre en césium piégé.
Dans ce travail, nous avons simulé le profil du 137Cs dans des sols moyens non remaniés de différentes régions à l’aide d’un modèle qui rassemble les modèles de diffusion–convection et de compartiment. Le modèle global s’applique à n’importe quel type de sol non remanié, ce qu’a démontré son application à huit types de sols non remaniés de différentes régions. Ainsi, les paramètres trouvés (τ1, τ6, μ, K) nous ont permis d’obtenir des profils qui coïncident bien avec les résultats expérimentaux. Nous avons déduit les relations entre ces paramètres, en remarquant que les valeurs de ces derniers sont proches pour des sols de caractéristiques voisines (pourcentages en argile et matières organiques) et que le taux de transfert K du 137Cs de l’état libre à l’état piégé croît lorsque le pourcentage d’argiles dans le sol augmente.