Comptes Rendus
Ab-initio calculations of luminescence and optical gain properties in silicon nanostructures
[Calculs ab-initio de la luminescence et des propriétés de gain optique dans des nanostructures de silicium]
Comptes Rendus. Physique, Volume 10 (2009) no. 6, pp. 575-586.

Nous avons effectué des calculs en théorie de la fonctionnelle de la densité et en théorie des perturbations à plusieurs corps dans le but d'étudier les propriétés optiques de nanocristaux de silicium dans plusieurs conditions de passivations de surface, et dans des configurations soit d'état fondamental soit d'état excité. En partant d'agrégats hydrogénés, nous avons considéré différentes géométries de liaison Si/O à l'interface. Nos résultats indiquent qu'il faut prendre en compte non seulement les effets de confinement quantique mais aussi la chimie de l'interface, pour bien comprendre les propriétés physiques de ces systèmes. En particulier nous montrons que seule la présence d'une liaison « bridge » Si–O–Si à la surface permet d'induire un pic excitonique dans le spectre d'émission, avec un déplacement vers le rouge par rapport au seuil d'absorption, permettant d'expliquer le déplacement de Stokes observé, et la PL dans le proche visible observée expérimentalement dans Si-nc. Pour les cristaux de silicium dans une matrice de SiO2, les propriétés optiques sont discutées en détail. L'interaction forte entre le nanocristal et l'environnement, et le rôle actif de la région d'interface entre les deux, sont mis en évidence, en très bon accord avec les résultats expérimentaux. Pour chacun des systèmes considérés, des calculs de gain optique ont été effectués, donnant des pistes concernant les caractéristiques nécessaires pour optimiser la performance de gain optique des Si-nc.

Density-functional and many body perturbation theory calculations have been carried out in order to study the optical properties both in the ground and excited state configurations, of silicon nanocrystals in different conditions of surface passivation. Starting from hydrogenated clusters, we have considered different Si/O bonding geometries at the interface. We provide strong evidence that not only the quantum confinement effect but also the chemistry at the interface has to be taken into account in order to understand the physical properties of these systems. In particular, we show that only the presence of a surface Si–O–Si bridge bond induces an excitonic peak in the emission-related spectra, redshifted with respect to the absorption onset, able to provide an explanation for both the observed Stokes shift and the near-visible PL experimentally observed in Si-nc. For the silicon nanocrystals embedded in a SiO2 matrix, the optical properties are discussed in detail. The strong interplay between the nanocrystal and the surrounding host environment and the active role of the interface region between them is pointed out, in very good agreement with the experimental results. For each system considered, optical gain calculations have been carried out giving some insights on the system characteristics necessary to optimize the gain performance of Si-nc.

Publié le :
DOI : 10.1016/j.crhy.2008.09.003
Keywords: Nanocrystals, Silicon, Optical properties, Gain
Mot clés : Nanocristaux, Silicium, Propriétés optiques, Gain

Elena Degoli 1 ; Roberto Guerra 2 ; Federico Iori 2 ; Rita Magri 2 ; Ivan Marri 2 ; Olivia Pulci 3 ; Olmes Bisi 1 ; Stefano Ossicini 1

1 Dipartimento di Scienze e Metodi dell'Ingegneria, Università di Modena e Reggio Emilia, via Amendola 2, 42100 Reggio Emilia, Italy
2 Dipartimento di Fisica, Università di Modena e Reggio Emilia, via Campi 213/A, 41100 Modena, Italy
3 European Theoretical Spectroscopy Facility (ETSF) and CNR-INFM, Dipartimento di Fisica, Università di Roma “Tor Vergata”, via della Ricerca Scientifica 1, 00133 Roma, Italy
@article{CRPHYS_2009__10_6_575_0,
     author = {Elena Degoli and Roberto Guerra and Federico Iori and Rita Magri and Ivan Marri and Olivia Pulci and Olmes Bisi and Stefano Ossicini},
     title = {Ab-initio calculations of luminescence and optical gain properties in silicon nanostructures},
     journal = {Comptes Rendus. Physique},
     pages = {575--586},
     publisher = {Elsevier},
     volume = {10},
     number = {6},
     year = {2009},
     doi = {10.1016/j.crhy.2008.09.003},
     language = {en},
}
TY  - JOUR
AU  - Elena Degoli
AU  - Roberto Guerra
AU  - Federico Iori
AU  - Rita Magri
AU  - Ivan Marri
AU  - Olivia Pulci
AU  - Olmes Bisi
AU  - Stefano Ossicini
TI  - Ab-initio calculations of luminescence and optical gain properties in silicon nanostructures
JO  - Comptes Rendus. Physique
PY  - 2009
SP  - 575
EP  - 586
VL  - 10
IS  - 6
PB  - Elsevier
DO  - 10.1016/j.crhy.2008.09.003
LA  - en
ID  - CRPHYS_2009__10_6_575_0
ER  - 
%0 Journal Article
%A Elena Degoli
%A Roberto Guerra
%A Federico Iori
%A Rita Magri
%A Ivan Marri
%A Olivia Pulci
%A Olmes Bisi
%A Stefano Ossicini
%T Ab-initio calculations of luminescence and optical gain properties in silicon nanostructures
%J Comptes Rendus. Physique
%D 2009
%P 575-586
%V 10
%N 6
%I Elsevier
%R 10.1016/j.crhy.2008.09.003
%G en
%F CRPHYS_2009__10_6_575_0
Elena Degoli; Roberto Guerra; Federico Iori; Rita Magri; Ivan Marri; Olivia Pulci; Olmes Bisi; Stefano Ossicini. Ab-initio calculations of luminescence and optical gain properties in silicon nanostructures. Comptes Rendus. Physique, Volume 10 (2009) no. 6, pp. 575-586. doi : 10.1016/j.crhy.2008.09.003. https://comptes-rendus.academie-sciences.fr/physique/articles/10.1016/j.crhy.2008.09.003/

[1] S. Ossicini; L. Pavesi; F. Priolo Light Emitting Silicon for Microphotonics, Springer Tracts on Modern Physics, vol. 194, Springer-Verlag, Berlin, 2003

[2] Bisi; S. Ossicini; L. Pavesi Surf. Sci. Rep., 38 (2000), p. 5

[3] G. Franzó; A. Irrera; E.C. Moreira; M. Miritello; F. Iacona; D. Sanfilippo; G. Di Stefano; P.G. Falica; F. Priolo Appl. Phys. A, 77 (2003), p. 57

[4] R.J. Walters; G.I. Bourianoff; H.A. Atwater Nature Materials, 4 (2005), p. 143

[5] L. Pavesi; L. Dal Negro; C. Mazzoleni; G. Franzó; F. Priolo Nature (London), 408 (2000), p. 440

[6] L. Khriachtchev; M. Rasanen; S. Novikov; J. Sinkkonen Appl. Phys. Lett., 79 (2001), p. 1249

[7] L. Dal Negro; M. Cazzanelli; L. Pavesi; S. Ossicini; D. Pacifici; G. Franzó; F. Priolo; F. Iacona Appl. Phys. Lett., 82 (2003), p. 4636

[8] J. Ruan; P.M. Fauchet; L. Dal Negro; M. Cazzanelli; L. Pavesi Appl. Phys. Lett., 83 (2003), p. 5479

[9] M. Cazzanelli; D. Kovalev; L. Dal Negro; Z. Gaburro; L. Pavesi Phys. Rev. Lett., 93 (2004), p. 207042

[10] K. Luterová; K. Dohnalová; V. Šervček; I. Pelant; J.-P. Likforman; O. Cérgut; P. Gilliot; B. Hönerlage Appl. Phys. Lett., 87 (2004), p. 3280

[11] Towards the First Silicon Laser (L.D. Negro; S. Gaponenko; L. Pavesi, eds.), Nato Science Series, vol. 93, Kluwer Academic Publishers, Dordrecht, 2003

[12] S. Ossicini; C. Arcangeli; O. Bisi; E. Degoli; M. Luppi; R. Magri; L. Dal Negro; L. Pavesi Gain theory and models in silicon nanostructures (L. Dal Negro; S. Gaponenko; L. Pavesi, eds.), Towards the First Silicon Laser, Nato Science Series, vol. 93, Kluwer Academic Publishers, Dordrecht, 2003, pp. 271-290

[13] L. Dal Negro; M. Cazzanelli; Z. Gaburro; P. Bettotti; L. Pavesi; F. Priolo; G. Franzò; D. Pacifici; F. Iacona Stimulated emission in silicon nanocrystals: Gain measurement and rate equation modeling (L. Pavesi; S. Gaponenko; L. Dal Negro, eds.), Towards the First Silicon Laser, NATO Science Series, vol. 93, Kluwer Academic Publishers, Dordrecht, 2003, pp. 145-164

[14] M.V. Wolkin; J. Jorne; P.M. Fauchet; G. Allan; C. Delerue Phys. Rev. Lett., 82 (1999), p. 197

[15] A. Puzder; A.J. Williamson; J.C. Grossman; G. Galli Phys. Rev. Lett., 88 (2002), p. 097401

[16] M. Luppi; S. Ossicini J. Appl. Phys., 94 (2003), p. 2130

[17] I. Vasiliev; J.R. Chelikowsky; R.M. Martin Phys. Rev. B, 65 (2002), p. 121302(R)

[18] M. Gatti; G. Onida Phys. Rev. B, 72 (2005), p. 045442

[19] L. Ramos; J. Furthmüller; F. Bechstedt Appl. Phys. Lett., 87 (2005), p. 143113

[20] O. Pulci; M. Marsili; E. Luppi; C. Hogan; V. Garbuio; F. Sottile; R. Magri; R. Del Sole Phys. Status Solidi B, 242 (2005) no. 13, pp. 2737-2750

[21] M. Palummo; M. Bruno; O. Pulci; E. Luppi; E. Degoli; S. Ossicini; R. Del Sole Surf. Sci., 601 (2007) no. 13, p. 2696

[22] F. Bassani; G. Pastori Parravicini Electronic States and Optical Transitions in Solids, Pergamon Press, New York, 1975

[23] E. Luppi; E. Degoli; G. Cantele; S. Ossicini; R. Magri; D. Ninno; O. Bisi; O. Pulci; G. Onida; M. Gatti; A. Incze; R. Del Sole Opt. Mater., 27 (2005), p. 1008

[24] A. Puzder; A.J. Williamson; J.C. Grossman; G. Galli J. Am. Chem. Soc., 125 (2003), p. 2786

[25] A. Franceschetti; S.T. Pantelides Phys. Rev. B, 68 (2003), p. 033313

[26] E. Degoli; G. Cantele; E. Luppi; R. Magri; D. Ninno; O. Bisi; S. Ossicini Phys. Rev. B, 69 (2004), p. 155411

[27] S. Baroni; A. Dal Corso; S. de Gironcoli; P. Giannozzi; C. Cavazzoni; G. Ballabio; S. Scandolo; G. Chiarotti; P. Focher; A. Pasquarello; K. Laasonen; A. Trave; R. Car; N. Marzari; A. Kokalj The DFT calculations for oxidized clusters have been performed using the ESPRESSO package http://www.pwscf.org/

[28] Z. Ma; X. Liao; G. Kong; J. Chu Appl. Phys. Lett., 75 (1999), p. 1857

[29] M. Luppi; S. Ossicini Phys. Rev. B, 71 (2005), p. 035340

[30] H. Kageshima; K. Shiraishi Proc. 23rd Int. Conf. Phys. Semicon. (M. Scheffler; R. Zimmermann, eds.), World Scientific, Singapore, 1996, p. 903

[31] N. Daldosso; M. Luppi; S. Ossicini; E. Degoli; R. Magri; G. Dalba; P. Fornasini; R. Grisenti; F. Rocca; L. Pavesi; S. Boninelli; F. Priolo; C. Spinella; F. Iacona Phys. Rev. B, 68 (2003), p. 085327

[32] T. Takagahara; K. Takeda Phys. Rev. B, 46 (1992) no. 15, p. 578

[33] N. Daldosso; G. Dalba; R. Grisenti; L.D. Negro; L. Pavesi; F. Rocca; F. Priolo; D. Pacifici; G. Franzò; F. Iacona Physica E (Amsterdam), 16 (2003), p. 429

Cité par Sources :

Commentaires - Politique