[Rétention des radionucleides : du macroscopique au microscopique]
In order to determine the radionuclides' sorption constants on solid natural minerals, both thermodynamic and structural investigations, using spectroscopic techniques, are presented. The natural clays, that could be used as engineering barriers in the nuclear waste geological repository, are rather complex minerals. Therefore, in order to understand how these natural materials retain the radionuclides, it is necessary first to perform these studies on simple substrates such as single crystal, oxides and silicates, and then extrapolate the obtained results on the natural minerals. We examine in this paper the sorption processes of the hexavalent uranium on zircon (ZrSiO4) and the trivalent curium on a natural clay (bentonite). The corresponding sorption curves are simulated using the results obtained with the following spectroscopic techniques: laser induced spectrofluorimetry, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), X-ray absorption spectroscopy (EXAFS), diffuse reflectance infrared Fourier transform (DRIFT).
Afin d'accéder aux valeurs des constantes thermodynamiques associées aux processus de sorption des radionucléides, toute étude thermodynamique devrait être couplée à une étude structurale de l'interface qui peut être réalisée au moyen de différentes techniques spectroscopiques. Les argiles qu'il est prévu d'utiliser comme barrière ouvragée pour un ouvrage de stockage de déchets radioactifs, constituent une famille de substrats complexes. Pour comprendre comment elles retiennent les radionucléides, il est nécessaire de réaliser cette étude sur des phases unitaires représentatives, afin de tenter d'extrapoler ensuite ces résultats aux solides naturels. Cela a conduit à étudier une gamme de matériaux, allant du substrat le plus simple (monocristal) au solide le plus complexe (bentonite) en passant par des solides synthétiques monophasés comme des oxydes et des silicates. On examine dans cet article les cas de sorption de l'uraniuim hexavalent sur le zircon (ZrSiO4) et du curium trivalent sur une argile naturelle, la bentonite. Les courbes de sorption correspondantes sont simulées en utilisant les résultats structuraux obtenus à l'aide des techniques spectroscopiques suivantes ; spectrofluorimétrie laser, spectroscopie de photoélectrons X (XPS), spectroscopie d'absorption X (EXAFS) et diffusion infrarouge (DRIFT).
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Mots-clés : sorption, radionucléides, études spectroscopiques, échelle microscopique, complexes de surface
Eric Simoni 1
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Eric Simoni. Radionuclides retention: from macroscopic to microscopic. Comptes Rendus. Physique, Volume 3 (2002) no. 7-8, pp. 987-997. doi : 10.1016/S1631-0705(02)01352-X. https://comptes-rendus.academie-sciences.fr/physique/articles/10.1016/S1631-0705(02)01352-X/
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