In solids with d- and f-electrons, under certain conditions the orbitals align to form an ordered structure. Collective excitations breaking this arrangement can take the form of oscillations of electric quadrupoles, the so-called quadrupolar waves. These represent a propagating pattern of charge densities implying a modulation of quadrupolar moments. Quadrupolar waves constitute a major component of the dynamics of uranium dioxide in its magneto-quadrupolar ordered phase. Together with spin-waves and phonons, these produce a very complex spectrum of elementary excitations having hybrid character over most of the Brillouin zone. Although neutron scattering spectra only reveal the tip of the iceberg of this spectrum, its complete and detailed modelling is needed to understand such experiments. Distinct roles of Jahn–Teller and superexchange mechanisms as sources of quadrupolar interactions can be clearly identified by such modelling.
Dans les solides contenant des électrons f ou d, les orbitales s'alignent sous certaines conditions pour former une structure ordonnée. Les excitations collectives qui brisent cet alignement peuvent prendre la forme d'oscillations des quadrupôles électriques, appelées ondes quadrupolaires. Celles-ci représentent une modulation de la densité de charge, qui se propage en produisant une modulation des moments de quadrupôle des ions. Les ondes quadrupolaires sont une des composantes principales dans la dynamique du dioxyde d'uranium dans sa phase ordonnée magneto-quadrupolaire. Avec les ondes de spin et les phonons, elles produisent un spectre très complexe d'excitations élémentaires qui ont un caractère hybride sur la plus grande partie de la zone de Brillouin. Bien que les mesures de diffusion inélastique de neutrons ne dévoilent que la pointe de l'iceberg de ce spectre, sa modélisation complète et détaillée est nécessaire pour comprendre ces mesures. Ceci permet aussi d'identifier de manière claire les rôles distincts des mécanismes de superéchange et Jahn–Teller comme sources d'interactions quadrupolaires.
Mots-clés : UO2, Actinides, Quadrupoles, Quasiparticules
Paolo Santini 1
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Paolo Santini. Elementary excitations in uranium dioxide: Unravelling the tangle. Comptes Rendus. Physique, Emergent phenomena in actinides, Volume 15 (2014) no. 7, pp. 573-579. doi : 10.1016/j.crhy.2014.05.003. https://comptes-rendus.academie-sciences.fr/physique/articles/10.1016/j.crhy.2014.05.003/
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